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A segunda coleção com maior peso no acervo museológico da Misericórdia de Coimbra, a escultura conta com peças de grande valor, nomeadamente para as atribuídas ao escultor renascentista João de Ruão. É o caso de um retábulo em alto-relevo, em calcário, com uma representação de Nossa Senhora da Misericórdia, proveniente da designada Igreja Velha da Misericórdia, e datado de 1550. Da oficina de João Ruão é também uma Visitação de Maria, igualmente Quinhentista.
Destaque ainda para o grupo escultórico da Deposição de Cristo no Túmulo, obra tardo-gótica do primeiro quartel do século XVI. Também do século XVI são duas esculturas de vulto de Nossa Senhora da Piedade, ambas em pedra calcária e policromada.
A coleção conta igualmente com esculturas de vulto criadas em outros materiais que não apenas pétreos. Em madeira policromada o Museu conserva uma imagem de Nossa Senhora do Carmo, uma escultura de vulto de Santo Agostinho e um São Francisco Xavier, todos do século XVIII. Em faiança policromada existe um Menino Jesus do Bussaco, do século XVIII, com a particularidade de assentar sobre uma penha de cortiça. De referir ainda um Cristo Crucificado em marfim policromado, de origem indo-portuguesa, e datado do século XVII.

A coleção de ourivesaria do Museu da Santa Casa da Misericórdia de Coimbra é maioritariamente composta por peças de uso litúrgico. É o caso de diversas salvas em prata datadas entre dos séculos XVIII e XIX, de vários cálices em prata dourada, sendo o mais antigo da centúria de Seiscentos, de uma custódia em prata dourada, revelada e adornada com cristais de rocha e granadas do século XVIII e de uma naveta em prata lavrada do século XIX.
Destaque ainda para os tocheiros processionais em prata do século XIX, para os castiçais em prata, adornados com espigas, folhas de videira e cachos de uva do século XVIX, e para um turíbulo em prata relevada do da centúria de Setecentos.

Elemento fundamental para a compreensão dos usos e costumes da Igreja, a paramentaria tem um lugar de destaque no Museu. Com efeito, o espaço museológico detém uma importante coleção de paramentos, cujas diversas cores e formas acompanhavam o calendário litúrgico e as suas diversas celebrações.
O grande destaque vai para uma dalmática, em damasco lavrado a fio de seda branco, dourado e vermelho, dotada de galão de seda com franja, do século. XVII. Igual realce para outra dalmática, desta feita com a respectiva estola e braçal, em damasco espolinado e lavrado a fio de seda amarelo e branco. Ambos dotados de passamanarias, galão dourado e franjas na estola e no manípulo, datam do século XVIII.
A coleção de paramentaria conta ainda com uma casula, em damasco espolinado e lavrado a fio de seda amarelo e branco, dotado de galão dourado, do século XVIII, e com outra casula, em damasco vermelho, bordado a fio laminado dourado com motivos estilizados. Possui uma estola dotada de galão dourado e franja e data do século XIX. 

Tanto o Museu como os demais espaços existentes no Colégio dos Cónegos Regrantes de Santo Agostinho albergam um vasto repositório de mobiliário conventual, maioritariamente composto por cadeiras e cadeirões Setecentistas, nos designados estilos ‘joanino’ e D. José I.

A Capela da Misericórdia situa-se no antigo Colégio de Santo Agostinho, ou da Sapiência. O edifício foi mandado construir pelo Bispo-Conde D. Afonso de Castelo Branco, a 30 de março de 1593. A capela possui uma nave central, precedida de coro-alto, com três capelas de cada lado, intercomunicantes.
Consagrada em 1637, tem a abóbada do altar-mor ricamente decorada com caixotões e pendentes, carregados de simbologias de caráter sacro, referentes à simbologia cristã, mas também com elementos de natureza profana alusivos à epopeia marítima portuguesa.
No coro-alto destaca-se um órgão de tubos Setecentista, uma peça central tanto nas celebrações eucarísticas que semanalmente se celebram na capela, como também nos inúmeros concertos e recitais que decorrem neste espaço nobre do Colégio.